Mii Snowdon é deixada sozinha após o desaparecimento de seu pai, que investigava os misteriosos Pokémon em forma de letra chamados Unown. A única pista para o sumiço de seu pai é uma caixa contendo várias peças. Ao brincar com essas peças, Mii faz um desejo de ver seu pai novamente, e esse desejo desperta os Unown — que invocam o lendário Pokémon semelhante a um leão, Entei, para agir como seu pai. Enquanto isso, Satoshi segue para Greenfield com seu fiel companheiro Pokémon, Pikachu, para se encontrar com seus amigos, Kasumi e Takeshi. Ao chegarem à área, ficam chocados ao encontrar o local cristalizado. Eles rapidamente descobrem que os Unown são os responsáveis por isso, e que precisarão ser derrotados para restaurar Greenfield à sua antiga beleza. A situação se torna pessoal quando a mãe de Satoshi é sequestrada por Entei. Para descobrir por que sua mãe foi levada, Satoshi, junto com seus amigos e Pokémon, deve viajar pela paisagem cristalizada para confrontar Entei e os Unown.