Atividade demoníaca em todo o mundo aumentou significativamente devido ao envolvimento e às práticas corruptas da Illuminati. Para combater o influxo não natural de demônios, a Sede do Vaticano decide realizar o Exame Anual de Certificação de Exorcista mais cedo e permitir que o maior número possível de exorcistas assuma o manto. Direto do Vaticano, um dos exorcistas mais poderosos, Lewin "Lightning" Light, chega à Academia da Cruz Verdadeira para ajudar a preparar os estudantes para o exame. A facilidade e a maestria com que Lewin realiza exorcismos rapidamente impressionam Ryuuji "Bon" Suguro, que perdeu sua ambição de continuar seus estudos, e Lewin surpreendentemente o aceita como seu aprendiz. Em meio à situação de piora, os irmãos gêmeos Rin e Yukio Okumura são enviados para localizar a exorcista Shura Kirigakure, que desapareceu recentemente, e que parece estar acorrentada a um contrato de décadas com um demônio poderoso e imortal escondido nas perigosas montanhas nevadas da Prefeitura de Aomori.